1921年8月，当张幼仪把自己怀孕的消息告诉丈夫时，为婚姻折磨的徐志摩听了立刻说：“把孩子打掉。”她怎么也没想到丈夫会这样说。她知道打胎是有生命危险的。“我听说有人因为打胎死掉的耶。”他冷冷地说：“还有人因为火车肇事死掉的呢，难道你看到人家不坐火车了吗？”说完就扭过脸去了。夫妻感情进一步濒临崩溃。
也就在这期间，徐志摩请在爱丁堡大学留学的中国女学生来家吃晚饭。这个女学生穿一身时髦的海军蓝套裙、皮鞋很亮，鞋里却显出一双裹过的小脚。张幼仪以为她是徐志摩的恋人，他要娶来做妾。她虽然万分不愿意，但仍打算接受现实。饭后，徐志摩送女学生到火车站。她心烦意乱，慢腾腾地洗着碗盘。徐志摩回来时，她还在厨房。他一副坐立不安的样子，在她身边转来转去。
张幼仪洗完碗盘后，他跟着她走到客厅，问她对女学生有什么意见。张幼仪知道自己应该接受丈夫挑选的小太太，就说：“呃，她看起来很好，可是小脚和西服不搭调。”
他不再绕着客厅走来走去，脚跟一转，好像她的话一下子把他的烦躁和挫折宣泄出来似的，突然尖叫道：“我就知道，所以我才想离婚。”
这是他第一次对她提高嗓门。她感到，那间屋子忽然小得再也容不下他们了。她从后门逃了出去，夜晚冰凉的空气扑面而来。他一路追着她到了阳台，气喘吁吁地说：“我以为你要自杀！”他担心她会一头撞到阳台栏杆上。
一周后的一天，徐志摩忽然消失了。痛苦、悲哀的张幼仪觉得自己就像一把“秋天的扇子”，被人遗弃了。一周过完了，还是没有不告而别的徐志摩的人影。
有天早上，徐志摩托朋友黄子美来问张幼仪，是否愿意做徐家的媳妇，而不做徐志摩的太太。不明白此话意思的张幼仪，没做出任何回答。“如果你愿意这么做，那一切就好办了。”黄子美说，“徐志摩不要你了。”
黄子美离开后，日子一天天过去，还不见徐志摩的人影。孤零零留在沙士顿的张幼仪只好给在巴黎的二哥张君劢写了求救信，信上说，她怀了三个月的身孕，徐志摩要和她离婚，出走后至今下落不明，刚刚派了一位朋友来，问她愿不愿意“当徐家媳妇，而不当他太太”，她问二哥该怎么办。几天后，张君劢来信，劈头就用一句中国老话表达他对离婚消息的哀痛：“张家失徐志摩之痛，如丧考妣。”同时指点妹妹说，“万勿打胎，兄愿收养。抛却诸事，前来巴黎。”于是张幼仪立即带上该带的东西，按照哥哥在信中标出的路线来到巴黎。经过哥哥的安慰、劝说，她慢慢平静了下来。这场心灵的变故，让这位坚强的女子，决定走自强自立之路。她顺从哥哥的吩咐在巴黎乡下住下。直到七弟从国内来，通过二哥知道了她的地址，到乡下来看她后，她又随七弟到了德国。
1922年2月，张幼仪在柏林生下了徐志摩的第二个儿子德生（彼得）。然而孩子的出世，并未能挽住父亲狂恋的心。也许，正是这种无能为力注定了他的飘然而逝，让无可奈何留给红尘间的男女自己咀嚼吧。
自从来到欧洲大陆，不管是在巴黎还是在柏林，直到孩子出世，张幼仪都没有见过徐志摩一面。3月初刚出院的张幼仪在七弟家，见到了一封徐志摩的《致张幼仪》的信。徐志摩给自己结发6年的妻子写了一封慷慨激昂的信，正式书面向她提出了离异请求：“……无爱之婚姻无可忍，自由之偿还自由，真生命必自奋斗自求得来，真幸福亦必自奋斗自求得来，真恋爱亦必自奋斗自求得来！彼此前途无限……彼此有改良社会之心，彼此有造福人类之心，其先自作榜样，勇决智断，彼此尊重人格，自由离婚，止绝痛苦，始兆幸福，皆在此矣。”她当即打电话给送来信的吴经熊，说第二天去吴家见徐志摩。
第二天，张幼仪来到吴家，徐志摩已在那里。半年不见，徐志摩看起来很健康，也很快活。客厅里有四个朋友绕着他走来走去，一副护驾的样子。张幼仪只认识吴经熊和从美国来欧洲游览的金岳霖。
“如果你要离婚，那很容易。”张幼仪镇定而又冷酷地说。
“我已经告诉我父母了，他们赞成这件事。”
“你有父母，我也有父母，如果可以的话，让我先等我父母批准这件事。”
“不行，不行，”徐志摩急躁地摇摇头说，“你晓得，我没时间等了，你一定要现在签字，林徽因……”
张幼仪想，他何必在信上写什么勇气和理想？他不过是要他的女友，才这样情急难耐。多年后，有人问张幼仪，徐志摩要求离婚是不是革命性的举动，张幼仪总是说“不是”，因为他有女友在先。如果他只是因为不爱她才要求离婚，她会认为他是依自己的信念行事，那才是一个革命性的壮举。
徐志摩一动不动地看着张幼仪，手上紧握着已经起草好的离婚文书。
“那——好吧。”张幼仪说，“如果你认为离婚这件事做得对，我就签字。”
徐志摩一听高兴透了，笑容满面地把文件递过来，不能自己地说：“太好了，太好了。你晓得，我们一定要这么做，中国一定要摆脱旧习气，我们非离婚不可。”就在徐志摩和张幼仪的第二个儿子出生一周后，由吴经熊和金岳霖作证，徐志摩和张幼仪正式签署了离婚协议。
因无爱，浪漫、热诚、痴心和执著的徐志摩对自己的原配夫人就无情了。人在异乡又怀有身孕的张幼仪，在孤立无援的情况下曾几度失去求生的勇气，但最后她终于坚强起来，决定留在异乡重新开始自己的人生。离婚后的张幼仪，留在德国求学，她坚信自己能够拥有独立的自我，并能独自将儿子抚养成人。1926年回国后，张幼仪开始在上海发展事业，在东吴大学教德文、接办上海女子商业银行、经营云裳服装公司，均大获成功。她从小脚的阴影里走出，成为一个令人瞩目的新女性，但一生却没有走出徐志摩的世界。她跟夫家维持着奇异的关系，共同经营事业，精心抚育她和徐志摩的儿子，照样服侍徐志摩的双亲（认作寄女），连丧事都由她承办主持。
多年后，当被问及她与徐志摩的感情时，张幼仪说：“你总是问我，我爱不爱徐志摩。你晓得，我没办法回答这个问题。我对这问题很迷惑，因为每个人总是告诉我，我为徐志摩做了这么多事，我一定是爱他的。可是，我没办法说什么叫爱，我这辈子从没跟什么人说过‘我爱你’。如果照顾徐志摩和他家人叫作爱的话，那我大概爱他吧。在他一生当中遇到的几人女人里面，说不定我最爱他。”
拥有自由之身的徐志摩欢喜之下，就以浪漫和夸张的笔调写下了颂扬自由可贵的诗作《笑解烦恼结——送幼仪》，并在《新浙江》上发表：
这烦恼结，是谁家扭得水尖儿难透？
这千缕万缕烦恼结是谁家忍心机织？
这结里多少泪痕血迹，应化沉碧！
忠孝节义——咳，忠孝节义谢你维系
四千年史髅不绝，
却不过把人道灵魂磨成粉屑，
黄海不潮，昆仑叹息，
四万万生灵，心死神灭，中原鬼泣！
咳，忠孝节义！
…………
如何！毕竟解散，烦恼难结，烦恼苦结。
来，如今放开容颜喜笑，握手相劳；
听晚后一片声欢，年道解散了结儿，
消除了烦恼！
同年11月，徐志摩写的《徐志摩张幼仪离婚通告》也在《新浙江》的副刊《新朋友》的《离婚号》上刊登出来。
徐志摩与张幼仪离婚是近代中国第一桩自由文明离婚案。该通告除告知徐、张离婚的事实外，还对离婚本身发表了一番见解。徐志摩指出夫妻离婚对双方都是平等的，并不像传统认为的那样，好像总是女子在吃亏，所以人们同时应该打破男必娶女必嫁的谬见。男子再娶绝对不成问题，女子再嫁的机会，事实上总有不平等存在。这不仅因为女子不解放，也因为男子没有解放彻底。因此，徐志摩希望大家努力从理性方面进行，扫除陋习迷信，实现男女平等的理想。在通告的结尾，徐志摩对道德的更新充满了信心和希望：“我们相信道德的勇敢是这新时期的精神，人道是革新的标准。”
徐志摩石破天惊的离婚通告，文名尚未远播的他立即以此头号新闻震动了中国，造成了近代史上头一宗西式离婚事件，挑战了百年前中国的封建婚姻制度。人们惊奇并且议论纷纷。
1923年1月，梁启超在上海得知徐志摩离婚后，立即致信当时正在北京的徐志摩，苦心劝导他：“其一，万不容以他人之苦痛，易自己之快乐。弟之此举，其于弟将来之快乐能得与否，殆茫如捕风，然先已予多数人以无量之苦痛。其二，恋爱神圣为今之少年所乐道。……兹事盖可遇而不可求。……况多情多感之人，其幻想起落鹘突，而得满足得宁贴也极难。所梦想之神圣境界恐终不可得，徒以烦恼终其身已耳。呜呼志摩，天下岂有圆满之宇宙？……当知吾侪以不求圆满为生活态度，斯可以领略生活之妙味矣。……若沉迷于不可必得之梦境，挫折数次，生意尽矣，郁邑佗傺以死，死为无名。死犹可也，最可畏者，不死不生而堕落至不复能自拔。呜呼志摩，可无惧耶﹗可无惧耶﹗”
梁启超的信字字出于肺腑，句句语重心长，而且着实看到了徐志摩的行为是追求一种“梦想之神圣境界”，他预料到他必要失败，又怕年少的他经受不起几次挫折，所以他警告徐志摩：“天下岂有圆满之宇宙？”
这种反理想主义是徐志摩不能接受的，充满浪漫信念的他认为生存的意义不在于苟且于现实，而在于不懈地追求理想。他马上给老师回信。首先，不承认他是以他人的痛苦来换自己的欢乐：“我之甘冒世之不韪，竭全力以斗者，非特求免凶惨之苦痛，实求良心之安顿，求人格之确立，求灵魂之救度耳。人谁不求庸德？人谁不安现成？人谁不畏艰险？然且有突围而出者，夫岂得已而然哉？”其次，他承认爱情是可遇而不可求的，但他不能不去追求：“我将于茫茫人海中访我惟一灵魂之伴侣；得之，我幸；不得，我命。如此而已。”第三，他坚信他的理想是可以创造培养出来的：“嗟夫吾师：我尝奋我灵魂之精髓，以凝成一理想之明珠，涵之以热满之心血，明照我深奥之灵府。而庸俗忌之嫉之，辄欲麻木其灵魂，捣碎其理想，杀灭其希望，污毁其纯洁！我之不流入堕落，流入庸懦，流入卑污，其几亦微矣！”
多么单纯的理想主义者啊﹗他深信理想的人生必须有爱、自由、美，他深信这种三位一体的人生是可以追求的，至少是可以用纯洁的心血培养出来的。因此，他的好友胡适说：“他的人生观真是一种‘单纯信仰’，这里面只有三个大字：一个是爱，一个是自由，一个是美。他梦想这三个理想的条件能够合在一个人生里，这是他的‘单纯信仰’。他的一生的历史，只是他追求这个单纯信仰的实现的历史。”
1922年3月，自由的徐志摩返回了剑桥寻找他的爱与美，而早在几个月前即1921年10月林徽因已随父亲回国了。
“徽徽，许我一个未来吧……”，他说。“我是天空里的一片云”，她说。她对“你是我波心一点光”的爱害怕得无路可逃，胆怯得不敢承受，明智得极力避开。不要疑我害怕，不要怨我胆怯，也不要说我明智，爱，无须世俗婚姻的承诺。她说：
忘掉曾有这个世界，有你；
哀悼谁又曾有过爱恋，
落花似地落了去；
忘掉，这些泪点里的情绪。
到那一天一切都不存留，
比一闪光，一息风更少痕迹；
你也要忘了我，
曾经在这个世界里活过。