1920年秋，徐志摩结识了林长民及其女儿林徽音。活泼明丽、风华绝代的林徽音的出现在徐志摩的情感深处掀起了滚滚激浪，从而这个挥之不去的女神深深地影响了他那短暂而多彩的一生。
林长民，字宗孟，曾两度留学日本，专攻政法。他是梁启超的政坛好友，私交也极好，徐志摩早就倾慕其为人了。1920年，林长民带着他的“惟一知己”、16岁的女儿林徽音以中国国际联盟同志会驻欧代表的身份赴欧洲游历，8月到达伦敦。林长民风流倜傥，善交际演说，虽然官场失意，但到达伦敦后仍不减对政治的热情。
在一次国际联盟协会的演讲会上，陈西滢、章士钊和徐志摩一起去听林长民演讲。慷慨激昂的演讲，让徐志摩如痴如醉。他抓住机会，结识了这位44岁的长者。由于相同的浪漫气质，两人一见如故，很快成了忘年交。徐志摩很是欣赏林长民的风雅情趣和不凡才华，对他开明的思想、高唱恋爱自由也很感兴趣。在徐志摩的眼中，林长民就是一个谈锋谐趣的“书生逸士”。林长民对好友梁启超的聪明活泼的弟子徐志摩极有好感。这样一来，两人就经常促膝谈心，乐此不疲。他们从政治、社会谈到诗文、书法，甚至还谈到男女情事。林长民还向徐志摩详细讲述了他个人的情感秘密。
林长民曾自豪地宣称：“论中西文学及品貌，当世女子舍其女莫属。”林徽音从小就深得父亲宠爱，很早就受到良好教育。她有很好的艺术天赋，诗文、音乐、绘画、戏剧，样样喜爱，而且表现不俗。她不仅有出众的才华、清雅的气质，更有惊人的美貌。这样一位风华正茂、落落大方、格调高雅的名门花季少女，自然会让热情、唯美的徐志摩怦然心动、激情爆发。
通过林长民的介绍，徐志摩认识了著名作家、剑桥皇家学院院友狄更生。狄更生是位有名的作家，1912到1913年间曾到中国长期旅行，访问过许多地方，还登过泰山，谒过孔庙，回国后写有《从中国的来信》一书，即徐志摩在《我所知道的康桥》中说的《一个中国人通信》，书中盛赞中国的文明。狄更生是一个颇受青年敬爱的学者，他慈祥和蔼、慷慨无私、机敏风趣，充满振奋人心的活力；他热衷于政治社会改革，尊崇中国的老子，亲慕德国的歌德，喜爱雪莱和拜伦等浪漫派诗人；他热爱人类，没有种族和民族偏见。这一切都让徐志摩景仰不已且身体力行。而且狄更生自认为自己前生是炎黄子孙，所以对中国人特别亲热友善，于是徐志摩和他成了好朋友。经狄更生介绍，徐志摩在剑桥取得了特别生的资格。进入剑桥，是徐志摩接受西方文化洗礼，确定人生方向的重大转折。
魏雷曾说，徐志摩一经结识狄更生，就把他当作英国的梁启超，佩服得五体投地。他们两个结成了深厚的情义。每当狄更生在皇家学院时，徐志摩就和他在房间里闲聊；当他不在家时，徐志摩有时仍然会到他的宿舍，坐在他家门口悄然独坐、凝情深思，据说就是这样他也会呆坐几个钟头。出于对狄更生的景仰孺慕，徐志摩不仅勤奋拜读他的著作，还请了他的画家朋友傅来义画了一张狄更生的大幅肖像画，后来带回中国装裱悬挂。1921年11月，为了表示对狄更生的敬意，徐志摩把一部家藏的康熙五十六年版的《唐诗别裁集》奉送给狄更生，并在扉页上用毛笔写了献辞：“书虽凋蠧，实我家藏，客居无以为赆幸，先生莞尔纳此，荣宠深矣。徐志摩敬奉。”徐志摩回国后，在1922年12月15日，代表梁启超和蔡元培以讲学社的名义邀请狄更生来中国访问，故地重游，可惜狄更生因事而未能如愿。1928年，当徐志摩第三次赴英，回剑桥拜访狄更生时，恰巧狄更生不在。深为遗憾的徐志摩只好经巴黎、杜伦、马赛准备乘船回国。为能见到狄更生，他一路上不停地给他发电报联系。狄更生也是故旧情深，于是风尘仆仆，一站一站追寻徐志摩，终于在马赛的最后一站见到了他的中国朋友。难忘的相见，开怀畅谈，挥泪惜别。谁知这却是他们最后的一次见面。两人分手后，仍经常通信，且不时寄赠礼品。
经好友狄更生的介绍，徐志摩和英国20世纪20年代颇有名气的新派画家傅来义成为终身好友。宽厚温雅的傅来义是狄更生的好友，他把徐志摩引到西欧当时新派画家的艺术之宫，为他展开了新的视野，并对他鼓舞有加。他爱好中国艺术，对中国绘画有独特的理解。他还送了两张素描给徐志摩，后被徐志摩发表在《新月》上。
徐志摩在1922年8月7日写了一封热情洋溢的《致傅来义》：“你的来信震撼了我全人。你真挚的同情今晨带给我一种漫溢心魂而又独特无匹的感觉；我虽然尝过多种欢乐的滋味，但与此却无可比拟！我也没有办法把拨动我最深沉的心弦那一种感激之情传递给你。”徐志摩一直认为自己一生最大的机缘是遇到狄更生先生。因为他，徐志摩才能进剑桥享受那些快乐的日子，而他对文学艺术的兴趣也就这样固定成形了。也因为他，徐志摩才认识了傅来义。而傅来义宽厚温雅的人格，为他开展了新的视野，并且鼓舞有加，使他能亲炙那些博大、美丽和高贵的思想与情感。他很希望能与傅来义多见面，亲近他，听到他悦耳的声音对徐志摩来说是何等的快乐和安慰！这样，英伦的日子就永不会使他有遗憾之情。将来有一天他会回念这一段时光，会忆想到自己有幸结交了他们，也接受了他们启迪性的影响，那时他不知道自己是否会动情下泪。
徐志摩向希望来中国写生、发展自己美术才华的傅来义保证，他想在西湖的柔波上一舟容与、调弄丹青的美梦，迟早一定会实现的。徐志摩已经向狄更生游说过，邀请他访问中国。徐志摩答应他一定会在中国尽地主之谊的，并建议傅来义与狄更生结伴同行！那么，他们两位英秀超卓、在艺术和文学方面有成就的代表人物就可以合作，向中国求知心切的年轻小伙子和虚静自持的老一辈介绍西方文化的真义和精粹。这样的盛举，无疑会在沟通中西文明上开辟一个新纪元。
1922年12月，徐志摩也以讲学社的名义邀请傅来义来中国讲学和游览，并约傅来义届时同讲学社合作举行一个联合画展；殷切希望他在中国住到第二年春天，那样可以趁樱花盛开之际访问日本。他还向傅来义介绍北京的天然胜景，这些美物都在期望傅来义的艺术为它们作明智的阐释。可惜，傅来义因病未能来华。1923年6月5日，徐志摩再邀请傅来义来华讲授美术，因傅来义太忙而未成行。直到徐志摩第三次赴英时，在贝潭才和傅来义再度见面。几天的匆匆重逢，让彼此有说不出的喜乐和安慰。
在伦敦，徐志摩很快陷入与林徽因的恋爱中。林徽音，明眸皓齿，一双弯弯的笑眼，秋水盈盈；绛唇启处，两排洁白无暇的珍珠晶莹闪亮。林徽音，冰清玉洁，风姿绰约，光彩照人，聪慧横溢，谈吐不俗。林徽音，羞涩的面颊上红云翻飞，如那一朵水莲花不胜凉风的娇羞。说不尽的秀美明丽、清雅大方，说不尽的神采飞扬、才高聪颖。徐志摩心中一下子燃起了爱的火焰。纯真风雅、俊秀可爱、飘逸潇洒、才华横溢的徐志摩一下子吹皱了林徽音心中的那池春水。两颗炽热的心越靠越近，终于沉醉不知归路。
有多少次，徐志摩匆匆地跑到林家，跟妙趣横生、机智诙谐的忘年老友林长民对坐畅谈，和那个感情细腻、天分极高的少女林徽音倾心长谈。徐志摩心中充满了喜悦，他的灵魂也不断地飞升，纯净而惬意。时光总是在不知不觉中溜走，带走了徐志摩无言的满足和渴望。又有多少次，徐志摩和他心中的美神、爱情的理想、美满的化身林徽音肩并肩走在伦敦古老的街道上和剑桥皇家学院校园的小径上，他们畅谈理想，纵论人生，在文学艺术的天堂里徜徉交心。他们的欢乐，他们的知心，散播在了英伦的土地上。徐志摩沐浴在她的阳光中，久久地挽留着和珍视着这样流光易逝的年华。曾经多少次耳鬓厮磨，多少次相互切磋，多少次谈不完的话，聊不完的天。从此，徐志摩的心中烙上了这个少女的窈窕倩影，再也挥不去那清纯圣洁的身影。
正当徐志摩对林徽音情意绵绵并与之频频交往之际，1920年冬，张幼仪满怀兴奋、期望之情抵达了法国马赛码头。她不知道的是，徐志摩早已没有了那份写家书的愁怀。她到英国是为了团聚，结果却是分离。
在马赛港，当张幼仪站在穿着黑色毛大衣、脖子上围着白色丝巾的徐志摩面前时，见到的是丈夫失望、呆板的神情，丝毫没有久别重逢的热烈与激动。徐志摩看着妻子还是那副模样，一丝深深的失望也就掠过心头。在马赛接上张幼仪后，他们乘火车来到巴黎。徐志摩急迫地为张幼仪买了几件衣服，或许是嫌弃她那种打扮，或许是想让她赶快转为新式女子。然后他们飞往伦敦。张幼仪是第一次坐飞机，所以晕机吐了，但她并不害怕，她知道那只是因为空气不好，机身又颠来颠去的缘故。而让她伤心的是，她呕吐的时候，徐志摩不仅把头撇过去，还嫌弃地摇着头说：“你真是个乡下土包子。”话才说完没多久，他也吐了，张幼仪不甘示弱，也带着小小的恶意，轻声脱口说：“我看你也是个乡下土包子。”两个彼此不能宽容和迁就的人，又如何能培养夫妻感情而达到心心相印呢？更让张幼仪心情沉重的是，到了伦敦，徐志摩见到前来接站的两个朋友后，就变得生龙活虎，眉飞色舞地用英文和他们交谈。
到伦敦后，徐志摩夫妇二人暂住在中国同学会。在伦敦待了半年，1921年四五月间，徐志摩以特别生的资格上了剑桥大学皇家学院后，就与张幼仪一起搬到沙士顿住下。沙士顿四周田园禽舍，幽静闲雅，极富自然情趣。徐志摩早晨骑车去上学，晚上回来吃饭。为帮助张幼仪成为新式女子，徐志摩还请了女老师教她英文和西方学问，闲时也带妻子去看赛舟、看电影或访友。1921年春，徐志摩的生活是平淡无味的，早出晚归，然后与妻子厮守。没有了与名人交往的激动与兴奋，没有了与林徽音在一起激情与光彩。没有了孤独，也没有了生命的光亮。
这时候，林徽音还和林长民住在伦敦。张幼仪来后，徐志摩不可能再像以前那样经常与她见面了。可她那摇曳多姿的身影一直萦绕在他的脑际。他爱她爱得真挚，爱得痴迷，爱得忘我，爱得发狂。他越是思念她，就越是觉得自己家庭生活的平庸与乏味，自己同枕共眠的妻子竟然不能成为自己灵魂的伴侣，这是多么可怕与可悲呀。面对阻碍他心灵高飞与追求爱情完美的家庭，他只有沉默与忧郁。贤惠的张幼仪明显地感到了丈夫的不快。特别是有朋友来访时，徐志摩会变得兴高采烈，滔滔不绝，轻松愉快。朋友走后，他就又恢复了忧郁的神情。沉闷、紧张的家庭生活让张幼仪又是不满，又是嫉妒，更多的是悲哀与无奈。她为自己无法进入丈夫的心灵、不能点亮丈夫心中的光芒而自责、自怨、伤心。她每天不停地在家中整理家务，默默地望着日出日落、晨昏交替。
为情所困的徐志摩，忧郁地祈求着缘分天空。因了这份爱，徐志摩这个立志做汉密尔顿的勤奋活泼青年，有求学兴味益浓渐渐地变成了上课次数日稀，以至于伦敦大学政治经济学院的注册处向拉斯基教授查问他的弟子的下落。拉斯基教授很风趣地给注册处写了一个短函说，“我倒是不时见他的，却与读书事无关。”
林长民在和徐志摩成了莫逆之交后，两人就玩起了互通情书的游戏。那是风流万种的林长民忽发奇想，建议两个人以情人的身份彼此假装通情书。他们设想一个情节，林长民是有妇之夫，徐志摩是有夫之妇，两人在双方不自由的境遇下彼此通信诉情肠，同感“万种风情无地着，辽原白雪葬华颠”的感情。可实际上他们的情书是各写各的，各抒各的心曲，因为那时双方都有各自实际的情有独钟。林长民是写给自己的情人的，他把徐志摩当作一个替代对象，倾泻对象。出乎林长民的意料的是，徐志摩那一封封炽热的情书是写给他的爱女的，他那多情的心思都在林徽音的身上。他把对林徽音的热烈爱情都真实地倾诉在写给她父亲的情书中了。徐志摩那大胆的爱的表白，连林长民1920年12月给徐志摩信上都说：“足下用情之烈令人感悚，徽亦惶恐不知何以为答，并无丝毫mockery（嘲笑），想足下误解了。”
徐志摩爱上了林徽音这个漂亮迷人的大家闺秀，面对徐志摩的主动追求林徽音不是没有动心。她惊惶，喜爱，羞涩，愉悦，慢慢的就和徐志摩互相通起信来。当她和父亲住在伦敦，徐志摩夫妇住在沙士顿时，她和徐志摩继续保持着通信联系，几乎每天都互通信件。徐志摩用理发铺对街的杂货铺当他的地址，那时伦敦和沙士顿之间的邮件送得很快，这样他们至少每天都可以鱼雁往返。他们有时信里写的是英文，为防止被人发现。徐志摩心里有了林徽因这样清纯的少女后，再来看妻子张幼仪，就怎么也不顺眼了。