由于天王不肯纳谏，李秀成致信驻于溧阳的李世贤，约他一起前往江西。察觉李秀成要走，天王急了，忙授意群臣苦苦挽留，李秀成本身也顾忌老母仍留于城中，只得答应继续在天京主持防守。
1864年1月，李秀成携手李世贤，在天京周边发动了一次大胆突击，试图冲破淮军对常州的包围，重续天京补给线。然而这次突击并没能取得成功，连“太平号”汽船也被焚毁。
一计未成，再生一计，李秀成部署沛王谭星等分路南进江西，以便从江西夺取粮食补给。可惜这些军队只是牵制了部分湘军，既定目标仍未能够达成。
2月27日，李秀成养子李容发自句容护粮入天京，但在到达天京城墙边时遭到截击，超过一万多公斤的粮食全部落入了湘军之手。
在截断陆路粮道的同时，曾国荃军继续向前步步推进，次日他们攻克了钟山上的要塞天堡城，天京四周的制高点尽为其所有。李秀成虽然实施了猛烈反击，但是再未能够收复这些山头。同一天，曾军在神策、太平两门外筑起营垒，从而完成了对天京的合围。
湘军在天京城外的营垒完全依照其固有的军制进行构筑。鹿砦、壕沟、土墙齐备，土墙为双层胸墙，两层胸墙间相隔三百米，胸墙上每隔四百米到八百米都有一座堡垒。这样的堡垒总共有一百二十座之多，而且每座堡垒里面都驻有全副武装的官兵，天京军民如今是插翅难飞了。
曾国荃在天京，左宗棠在浙江，李鸿章在江苏，三路分进合击，令太平军陷入了首脑被困，四肢被制，顾此失彼，坐等宰割的绝境之中。至1864年3月，左宗棠攻克杭州，李鸿章攻克嘉兴、溧阳，并在常熟取得大捷。与此同时，曾国荃也进一步加强了对天京的封锁，外界与天京沟通的水陆两路全都被阻住，连城墙和河岸之间的洼地都有人巡逻守卫。
中国商人当然不敢，实际也无渠道与天京进行交易，洋商由于外国领事发布了禁令，一般也不敢火中取栗，只有少数胆子特别大的洋商为了牟取暴利，才敢冒着被官军巡逻队抓获的危险潜入天京。几年前，向天京偷运军火弹药才能大发横财，现在若哪个洋商从汉口或上海出发，往天京输入了大米、食油或煤炭，那他能够获取的利润就可与前者等同。在洋人圈子里，只要听说某艘洋船已自天京运粮返回，这艘船便会立刻成为其他西洋亡命徒的攻击目标，他们会不顾一切地冲上船，杀死船员，抢走银钱。
通过这样的方式进入天京的粮食少之又少。天京城中家家粮食罄尽，户户米缸见底，一些太平军士兵只好用绳子从城头上吊下来，在官军睁一只眼闭一只眼的情况下，从城墙底下寻找野菜以及其他可以用来充饥的食物。
李秀成忧惧不已，决定开城放出妇女，用以节省粮食。对于他的用意，湘军方面看得很清楚。曾国藩堂堂一个理学大师，但在战争期间却心硬如铁，甚至可以说是极为残忍，他为了能够拖垮城内守军，争取早日攻下天京，不惜建议曾国荃把城内放出的难民全都堵回去。倒是曾国荃尚存恻隐之心，加上还有西方官员在一旁观察，所以不仅没有照做，还设局招抚难民。
截于三月中旬，天京城内已放出妇女一万多人，但仍不能从根本上缓解粮食奇缺的困境。李秀成启奏天王洪秀全，告之以实情：“城中食物匮乏，饿死的人很多，恳求降旨筹谋，以安众心。”
李秀成的意思还是劝天王突围前往江西。这个时候，天王洪秀全突然做出了极为异常的举动，他握着李秀成的手，抽泣着说道：“朕吃过东杨（指东王杨秀清）的苦头，又被四王（应指幼西王萧有和、信王洪仁发、勇王洪仁达、干王洪仁玕）所惑，所以才会任用你却又不信任你，也才会落到如今这个地步，现在一切都晚了！大厦将倾，就算突围出去又何济于事？朕已与天父约定，誓与此城共存亡！”
或许洪秀全常在深宫，实际早已失去了转战异地或重起炉灶的能力和勇气，也或许，他真的已对前途绝望。不过在这一刻，他总算没有再拿大话诳人或呓语欺人，也总算承认了自己的失误，认识到了谁才是真正的忠臣。这对于同样深陷于绝望之中的李秀成来说，未尝不是一种迟来的安慰。
李秀成悲从中来，当即伏地痛哭，无法仰视。