李秀成主持的南路军攻皖南、江西，最主要的目的还是想迫使皖北湘军南援，从而解安庆之围，但自从被曾国藩、曾国葆点醒后，曾国荃就完全明白了包围安庆的极端重要性，因此李秀成在长江南岸攻得越急，他围攻安庆的力度反而就越大。
曾国藩一共兄弟五人，曾国藩是老大，其后依次为曾国潢、曾国华、曾国荃、曾国葆。曾国荃虽是老四，但他在曾家兄弟姊妹中排行第九，所以曾国藩称他九弟，后来从军，便呼为“九帅”。
曾国藩早在京师做翰林时，就曾用一句诗概括四个弟弟的性情才干，其中对他这位九弟的评价甚高：“辰君平，午君奇，屈指老沅真白眉。”曾国潢生于庚辰岁，曾国华生于壬午岁，曾国荃字沅甫，曾国藩在诗中分别以“辰君”“午君”“老沅”指代，并且说要论天资，曾国潢仅中等，所谓“平”，曾国华上等，所谓“奇”，曾国荃的天资比曾国华还高，是“真白眉”。
“真白眉”的典故出自于三国马良。马良家也是五个兄弟，五人俱有才华名气，但以马良最为出色。由于五兄弟的字中都有一个“常”（马良字季常），马良又长了白色眉毛，因而乡里编有谚语“马氏五常，白眉最良”。
曾国藩创立湘军后，除资质平平的曾国潢负责照管家务外，其余几个弟弟都先后追随他参加了湘军。不过曾国荃从军较晚，这是因为之前湘军的战事都还比较顺利，曾国藩并不是非要弟弟们都出来襄助不可，曾国荃在从军前也从未去过湘军军营。
后来曾国藩在江西陷入了一段他军事生涯中最为迷茫困顿的时期，曾国荃觉得理应助兄长一臂之力，他打算募勇去江西征战，但又苦于缺乏饷银而无法成行。正好朝廷特诏黄冕为江西吉安府知府，由于吉安府县均控制于太平军之手，所以黄冕得到的其实是个空头衔，他如果想做实任知府，就必须先打下吉安。
黄冕是文官出身，打仗并非其专长，听闻曾国荃有奇才大略，就派人把他请去商讨攻防之策。曾国荃趁机提出，如果黄冕能帮他解决军饷，他愿意自建一军，“以赴国家之急”。
黄冕满口答应，随即向湖南巡抚骆秉章做了汇报，骆秉章同意按此办法实行。这样曾国荃便回乡招募了三千兵勇，所募兵勇多为罗泽南、李续宜旧部，并非新兵，稍作适应就能用于作战。因专为进攻吉安所建，故曾国荃的部队被称为“吉字营”。
众所周知，曾国藩是一个难得的帅才，但单独领兵作战却少有胜绩，曾国荃在这方面远胜乃兄，他和罗泽南、李续宾、李续宜等人一样，都可称得上是天生的将才。在率吉字营开赴江西后，他连克数县，很快打出了自己的声威。那时在江西各地作战的湘军将近两万，分别集结于吉安等几座城下。吉安也是这种情况，有包括吉字营在内的好几支部队用于进攻吉安，虽然他们之间实际处于平级地位，没有互相隶属的关系，但诸将都对曾国荃心悦诚服，自愿服从其指挥调度。
第二年，因为曾父病故，曾国藩偕曾国华先行还乡丁忧，曾国荃在交代完军事后也奔丧回家，他一走，吉安诸军群龙无首，谁也不服谁。眼看吉安军情紧急，时任江西巡抚耆龄忙召曾国荃赴吉安，并正式赋予他统一指挥吉安各军的权力。
吉安各军虽有多支人马，但每支兵力都不多，仅数千人而已，即便加一块也不足以靠兵员数量围困城池，强行登城仰攻又会蒙受惨重伤亡，为此曾国荃决定采取“长围久困”的战术攻克吉安。后者最早源自于胡林翼的武昌攻坚战，曾国藩获悉后大加赞叹，连夜致信麾下，要将领们加以学习和效法，此后它便成了湘军攻坚的常规战法。
战术都是一个战术，实际效果好不好，则取决于每个主将不同的实战能力。曾国荃因地制宜，他引流经吉安的赣江之水，在吉安城四周开挖出数条长壕深堑，壕外筑有墙垣，以部队列营固守，吉安城内的太平军屡次冲击都归于失败。
太平军又企图从赣江之上寻求突破，但曾国荃在赣江上下江面锁以铁链，而且砍了再放，使得太平军的船根本无法通过。实际上，就算船勉强通过，也难以登岸，因为曾国荃还在江岸边屯扎了名为“遮营”（或叫“长营”）的防守部队。
“长围久困”的缺点是耗时太久，曾国荃围吉安用了将近一年，但它的优点是可以有效切断敌军的接济，接济一断，守军意志就会动摇，伴之而生的是出现各种各样的问题。吉安守将李凤雅、翟明海素不相与，压力之下更是相互猜忌，曾国荃掌握到这一情报后便设了一个反间计，李凤雅果然中计，反戈相向，杀掉了翟明海。
当天晚上，李凤雅部乘舟强行突围，被湘军水师逐退，翟明海的余部立马迎上前复仇，其内部混战成一团，湘军乘机攻克了吉安。
吉安是太平军在江西控制的最后一座府城，曾国荃拿下吉安，标志着江西太平军的势力被完全肃清，他本人也在这一攻坚战役中初定奠定了名将的地位，人送大号“曾铁桶”。