张献忠占领长沙后，大西政权的重心就从武昌移到了湖南。张献忠本人先在长沙，后在衡州总揽军政事务。这一期间，大西政权的作为主要有以下几个方面。
一、发布文告宣传大西政权的政策。占领长沙之初，张献忠就发布了下面这个著名的檄文：
“孤提天兵临长沙，一日之内两府三州归顺。副总兵尹先民、何一德带兵效顺，即愿前驱进取江西。孤甚嘉之，封先民、一德世袭伯，所部将领皆为总兵。升岳州知府、原任朱朝通判任维弼为分巡监军长岳道，升蒲圻知县吕凤起为知府。所属州县士民照常乐业，钱粮三年免征。军民人等，各宜投册归顺，庶免屠戮。天兵临城，玉石俱焚，毋遗后悔。”
同年十一月二十二日，大西军攻克常德，这里是农民起义的死敌杨嗣昌的老家。大西军以平南先锋的名义颁布命令说：
“照得朱贼杨某，昔年曾调天下兵马敢抗天兵。某幸早死于吾刃矣。今过武陵，乃彼房屋、土田、坟墓在此。只不归顺足矣，焉何拴同乡绅士庶，到处立团。合将九族尽诛，坟墓尽掘，房屋尽行烧毁。霸占土田，查还小民。有捉杨姓一人者赏银十两，捉其子孙兄弟者赏千金。为此牌仰该府。”
大西政权常德知府周圣楷、司理王宇帱当即遵令执行。
这两个文告具有鲜明的农民革命特色。首先，文告中公开把矛头指向以朱由检为头子的明王朝，称明朝为“朱朝”，呼杨嗣昌为“朱贼杨某”，表明起义农民在政治上日益成熟，他们反对当今皇帝的旗帜是何等鲜明！其次，文告宣布了对明政府文武官僚的政策，归顺者加官进爵，抗拒者严加惩办。这种区别对待的政策减少了进军中的阻力，对尔后大西军在湖广、江西、四川的发展起了重要作用。大西政权提出了“士民照常乐业，钱粮三年免征”和“霸占土田，查还小民”的革命政策，对于在明政府无情压榨和地主阶级疯狂兼并下的贫苦农民，是个有力的号召。明广西布政司参议方震孺说：“临武、星子，伪官罗列，纷纷告谕，皆以免三年饷为言。愚民眩惑，利其私恩；而我征兵运饷，未免劳民动众。闾左之间怒于心而形于色矣”，颇能反映当时的实际情况。有人认为，大西政权把杨嗣昌家霸占的田土“查还小民”，只是出于对杨本人的报复，属于个别的情况，并不能说明在大西政权管辖区内土地关系的变动。这种说法有一定道理，大西政权确实没有发布过改变土地所有制的全面性法令，不能以点代面，以偏概全，把平南先锋的命令说成是普遍的做法。但是，我们也应当估计到，大西军对明宗室和官僚地主的扫荡必然在土地关系上引起重大的变化。如明朝吉王仅在长沙、善化两县就霸占了肥沃田地七、八十万亩，占两县田额总数的十分之四，又在醴陵县占有籽粒田六千八百九十五亩。楚王占地数字不详，但每年租银多达二万一千三百两，租谷二万三千八百三十七石。荣王仅在湖南桃源一县就征收田租一千八百两、山场刀斧钱九十六两。正是在大西军的打击下，分封在湖广的楚王、吉王、桂王、荣王、岷王等最大的土地占有者不是覆宗灭祀，就是远窜他乡。他们原先霸占的田地，在很大程度上转归了生产者所有，这可以说是不容怀疑的。
二、普遍设立各级政权。史载张献忠“陷长沙，据府署称王府，设官分属，招兵命将。凡四阅月。”当地乡绅、原明朝给事中史可镜投降了大西政权，被任命为长沙辰州常德巡抚。到崇祯十六年底，大西军在湖南绝大部分府县和江西袁州、吉安两府都派设了地方官员。
在湘、赣地区，大西政权也非常重视吸收地主阶级出身的知识分子，采取的方法有礼聘和开科取士两种。前者是争取当地有名望的文人参加大西政权的工作，后者主要是吸收那些在明朝腐败科举制度下不得志的文人。如史籍所载“癸未，献贼陷郡（指长沙府），大索名士。”衡阳著名学者王夫之多次拒绝大西政权的征聘，最后毁坏面容，伪称病重，才免于出仕。这固然说明了王夫之的封建正统立场牢不可破，也反映了大西政权的礼贤下士。“九月，献忠入衡。……开科殿试，考授伪员。劣衿或羶逐之。”在江西虽然只有两个月左右时间，也通过征聘和科举吸收了不少知识分子为大西政权服务。如在袁州府“初至日，以伪官啗人，蚩蚩者走如鹜。”吉安的吴侯更是一个有代表性的例子。据记载，吴侯“性狂不羁，能为诗、古文、四六，年四十余不得入庠，惟肮脏自怜。”崇祯十六年冬，张献忠义军攻克吉安，属邑皆下，大西政权“开科求贤，诸落拓者争赴试。”吴侯参加考试后，取中在三甲，被任命为龙泉（今江西遂川县）知县。到任不久，明江督吕大器领兵重占吉安，龙泉县的官僚地主郭维经等人发动叛乱，吴侯被捕。受审时，吴侯“从容慷慨，颜色不变，所书供状千余言皆四六骈语，琅琅可诵。”这个在旧政权下受压抑的知识分子最后献身于大西农民革命，说明了张献忠等起义军领导人争取知识分子的工作是有成效的。