尤里安登基后照前朝诸帝惯例，立即担任大祭司的官位。他认为这是一位伟大帝王极光荣的称号，而且决心要竭尽忠诚全力以赴，完成这个神圣而重要的职务。繁忙的政务使皇帝不可能参加臣民全部的公开祭祀活动，他设立了一个供奉守护神太阳神的家庭殿堂，花园里布满各种神灵的雕像和祭坛，皇宫的房间装饰得像辉煌的庙宇。每天清晨他要用一头牲畜向光明之父献祭，等到太阳于地平线落下时，还要再宰杀一只动物，用流出的鲜血敬神，夜晚的月亮、星星和守护神也都得到及时的拜祭。尤里安对于宗教活动从不知疲倦，每逢重要的神祇祭典节庆，总要亲自到那位神祇或女神的庙宇去参拜，尽量拿自己做榜样，激起官员和人民的宗教热情。尤里安并没有为了突出自己身为君王的显赫地位而穿着光辉灿烂的紫袍，让手执金盾的卫士在四周围绕，而是表现出崇敬而热情的意愿，尽量亲身担任最卑微的工作去侍奉神祇，处在一群祭师、助手和舞女的中间，这些为神庙服役的人员，工作虽然神圣但是行为很随便。皇帝的工作就是搬柴、吹火、掌刀、宰杀，然后将血淋淋的手伸入死去动物的腹腔，掏出心或肝，然后用一位动物肝肠占卜家的高超技术，凭一些想象的征兆预言未来的祸福。对这种异乎常情的迷信活动，比较明智的异教徒也会提出指责。
在严格厉行节约的君王的统治下，用于宗教祭祀活动的经费，竟占去帝国税收的极大部分。各种美丽和珍奇的鸟类源源不断从遥远的地方运来，用来祭神。尤里安常会在一天之内杀掉100头公牛作为牺牲，当时很流行一则笑话，说如果他在波斯战争中胜利归来，所有的长角牛必将绝种。皇帝亲自或命人给罗马世界著名的宗教圣地送去无比珍贵的礼物。有些古代的庙宇因年久失修或新近遭到基督徒的洗劫而破败不堪，皇帝支付了大量的修缮经费，献祭的费用跟这些比起来就显得微不足道。虔诚的君王亲自做出榜样，在公开鼓励和慷慨支持的影响下，许多城市和家庭都开始实施已放弃多年的祭祀活动。利巴尼乌斯带着虔诚的狂喜心情，不禁大声叫道：
帝国每个地方的宗教信仰，呈现出一派喜气洋洋的景象，到处是灯火通明的圣坛、流着鲜血的牺牲、缭绕香烟的殿堂，以及排场庄严的祭司和先知队伍，他们无须再感到危险和恐惧。祷告和奏乐的声音一直在最高的山顶回响，用公牛作为祭神的牺牲，同时也为受到保佑的信徒提供一顿晚餐。
然而，没有神学基础、道德准则和教会戒律的宗教，单凭尤里安的才智权力，不足以完成复原和重建的工作。迅速走向衰落和瓦解的道路，任何强势而坚持的改革全都无济于事。基督教皇的审判权，尤其在与皇室的尊荣结合后，范围扩大到整个罗马帝国。尤里安任命好几个行省的代理人，都是他认为最能和自己合作，完成宏伟计划的祭司和哲学家。在他有关宗教事务的信函中，可看到他对未来的意愿和打算，所叙述的事项都非常有趣。他指示所有城市的祭司团成员，应由热爱神祇和民众的人士组成，根本不必考虑他们的出身和财产。他继续说道：
若他们犯下可耻的罪行，应受到大祭司斥责或给予撤职处分；但只要他们还在现职，就有权受到行政官员和人民的尊敬。穿上粗布衣服便可很谦卑地表示他们已受到斥责，因为崇高地位本应穿着显示尊荣的神圣服装。当他们轮流在圣坛执事期间，在指定的日期不得擅自离开神庙，更不得停止为国家和个人祈求繁荣昌盛的祷告和献祭仪式。履行神圣职责须保持心灵和身体的纯洁，即使在离开神庙过普通生活时亦应随时检点，使自己的言行品德始终高于一般同胞的标准。身为神庙的祭司不得进入剧院和酒店，谈吐应当高雅，饮食讲求清淡，结交的朋友都是受人尊敬的人。在进入法院或皇宫时，只替那些祈求正义和含冤莫白的人讲话。祭司所研究的学问都应与神圣职务相关。一切色情故事、喜剧剧本和讽刺作品都应从书房里清除，只保留真实可信的历史书籍和与宗教有关的哲学著作，伊壁鸠鲁和怀疑学派亵渎神明的观点应遭到厌恶和唾弃。[60]他要努力钻研毕达哥拉斯、柏拉图和斯多噶学派的学说，肯定神祇的存在，世界完全受着神祇的旨意支配。他们的仁慈是人世短暂幸福的根源，在未来世界为所有人的灵魂准备应得的奖赏或惩罚。
这位皇家大祭司用最动听的言辞宣扬待人仁慈和友善的原则，鼓励属下的祭司要全力普遍推展这些德行，答应用国库的钱财来救济他们的贫困，郑重宣布他决心要在每座城市建立医院，将不分居住地区和宗教信仰收容所有穷人。尤里安用妒恨的眼光看待基督教会，他们非常明智地制定合于慈善行为的规章制度。他认为基督徒垄断慈善机关和救济活动，从而得到公众的赞扬和实际利益，[61]他公开宣扬要加以制止和废除。皇帝想运用模仿精神采用教会的几种制度，这些制度所产生的作用和重要性，因为敌人已经获得成功而受到证实。但是，即使想象中的改革计划真正得以实现，这种勉强且不完善的效法，也不会对异教徒产生多大好处，只会提高基督教的声望。[62]异教徒安静遵守祖先的习惯，对于从外面引进的做法只是感到吃惊并不表示高兴。尤里安在为时不久的统治时期，经常抱怨自己的教派太过缺乏宗教的热忱。[63]
尤里安具有宗教狂热，使得他把朱庇特的信徒都当作自己的友人和兄弟。虽然他未能充分认识基督徒坚持宗教信仰永不改变的美德，但有些异教徒如果把神祇的恩惠看得更胜于皇帝的恩惠，他会对这种高贵而永不改变的态度大加赞赏和奖励。[64]要是他们对希腊的文学如同对希腊的宗教一样爱好，更有权利获得尤里安的友谊，因为他把九位缪斯也都列在自己的守护神名单之中。在他所信奉的宗教里，虔诚和知识几乎成了同义语，大批的诗人、修辞学家、哲学家都匆匆赶到皇宫，好据有主教所空出的位置，当初这些主教用各种手法骗到君士坦提乌斯的信任。但是他的继承人却把同入一教门，看作是比血缘更为神圣的关系。他总是从精通法术和占卜之类玄奥学问的智者中挑选亲信，因而每一个施展骗术、宣称能揭示未来秘密的江湖郎中，必定可以获得眼前的荣华富贵。在哲学家之中，马克西穆斯在皇帝门徒的朋友里居于最崇高的地位。即使在内战最紧张的时期，为了表示自己对他的极度信任，尤里安都会向他通报自己的行动、想法，以及在宗教方面的计划。
尤里安刚进入君士坦丁堡的皇宫，立即向马克西穆斯发出一份尊重而急切的邀请函。马克西穆斯这时与克里桑特斯同住在吕底亚的萨尔代斯，一起研究技艺和学问。谨慎而迷信的克里桑特斯拒绝参加，因为从占卜的结果来看，这次旅行充满凶险极为可怕，但是伙伴的狂热情绪却表现得毫不畏惧，继续坚持询问未来的凶吉，终于看到神祇同意满足自己和皇帝的愿望。马克西穆斯穿过几座亚细亚城市的旅行，充分显示哲学名不虚传的胜利，各地的行政官员竞相以无比的热情接待皇帝的朋友。尤里安得知马克西穆斯到来的消息时，正在元老院讲话，他立即终止演说前去迎接。两人相互亲密拥抱之后，他抓住马克西穆斯的手领他到会场中间，当众宣称他曾从这位哲学家的教导中获得助益。马克西穆斯很快赢得尤里安的信任，并且左右皇帝的思想，但面对宫廷的诱惑，他很快就堕落。他的穿着十分奢华，举止高傲，以致在继位君王的统治时期，终于极不光彩地受到调查，迫使他回答，他这位柏拉图的弟子是如何在受到恩宠的短短几年中聚集起大笔惊人的财富的。还有其他的哲学家和诡辩家，无论是尤里安自己选择，还是由马克西穆斯推荐进入皇宫，大都未能保持自己的清白和名声。[65]慷慨赠予的钱财、田地和房产都无法满足他们贪得无厌的胃口，民众对他们过去的贫穷和自命清高的生活记忆犹新，自然激起应有的义愤。尤里安有敏锐的洞察力，不可能长期受骗，但是对那些在才智方面值得他尊敬的人，他却不愿意对他们的品德表示憎恶，力图使自己避开轻率无知和言而无信的双重责备，害怕产生侵犯文艺和宗教的行为，在教外人员的眼中留下无法抹除的污点。
尤里安把他的恩惠和利益，公平分配给坚定信奉祖先宗教的异教徒，还有那些谨慎皈依君主宗教的基督徒。他看到有许多人新近改变宗教，[66]这既满足了他内心深处的主导情结，也满足了他的迷信思想和虚荣心理。而且有人还曾听到他用传教士般的热情宣称，如果他能使每一个人都变得比米达斯[67]更富有，每一座城市都变得比巴比伦还伟大，他仍然不认为自己是人类的造福者，除非他同时还能使臣民中所有反对不朽神祇的人都能回心转意。一位通晓人性又拥有罗马帝国财富的皇帝，可以让自己的论点、承诺和奖赏满足任何等级基督徒的需要，而及时转变宗教信仰，可以被当作一种德行来弥补候选人的不足，甚至还可以用来为罪行赎过。军队是专制权力的强大保障，尤里安特别努力要尽量破坏军队的宗教信仰，因为没有军队的真正同意，他的任何措施不仅危险而且也难以实现，士兵的习性使得如此重大事件很容易获得成功。高卢的军团都忠于胜利领导者的宗教信仰和气数运道，甚至在君士坦提乌斯去世以后，尤里安经常兴高采烈地告诉朋友，军队带着热烈的虔诚和旺盛的食欲，常参加在营地举行的百牛祭典。
东部军队在十字架和君士坦提乌斯的旗帜下接受训练，劝服他们需要花费更大气力、付出更大代价才行。在庄严的节庆祭典期间，皇帝接受军队的欢呼致敬，奖赏有功官兵。皇帝的宝座被罗马和帝国的各种旗帜和队标围绕，基督教的神圣名字从拉伯兰旗上去掉。象征战争、皇权和异教信仰的标志巧妙混合在一起，使得虔诚的基督教臣民在向君主本人或画像致敬行礼时，常会犯下偶像崇拜的罪行。所有的士兵排队依次觐见皇帝，尤里安按照他们不同的官阶和功绩，亲自递交他们一份慷慨的赏赐。每个人都必须往圣坛上正在燃烧的火焰中丢入几粒香料，有些坚守基督教信仰的士兵会抵制这种做法，也有人会在事后忏悔，但更多的士兵在金钱的诱惑和皇帝亲自在场的威严之下，也便参与了这种形同犯罪的活动。至于后来他们还坚持崇拜神祇，完全是出于对义务和利益多方面考虑的结果。尤里安经常使用这种计谋，付出的费用足够买下半个西徐亚族的男子前来服役。付出了如此代价，尤里安终于逐渐使军队获得神祇的保护，赢得罗马军团坚决有力的支持。我们几乎可以肯定地表示，异教之所以能够复辟和再度兴旺，那就是有一大批自称为基督徒的人员，出于眼前利益的考量，默默接受在位统治者的宗教，后来又因为同样的极为灵活的心思，重新回归尤里安继位者所倡导的信仰。